科學通報 | 聲子耦合激光晶體材料新進展: 波長拓展與調控

世界因激光而不同. 激光作為20世紀最偉大的發明之一, 具有高亮度、高強度、單色性和強相干性的特點, 廣泛應用于光刻、通信、顯示和醫療等領域, 深刻改變了人類的生產生活方式. 自1960年第一臺紅寶石激光器發明以來 [1] , 激光原理創新和技術進步一直是世界科技發展的重要標志, 多次獲得諾貝爾獎, 包括微波激射器(1964年)、激光光譜學(1981年)、激光冷卻(1997年)、玻色-愛因斯坦凝聚態(2001年)、光鑷和啁啾脈沖放大(2018年)以及阿秒光脈沖(2023年)等. 激光是應用最為廣泛的技術創新領域之一, 并將在量子科技、人工智能和光電互聯等未來前沿領域發揮不可替代的作用.

激光晶體和非線性晶體是產生激光的核心材料, 是當今科技競爭的焦點. 激光波長和產生效率決定了光與物質相互作用效果. 根據愛因斯坦受激輻射理論 [2] , 激光波長決定于晶體材料中激活離子的電子躍遷能級差. 具有光學活性離子的電子吸收泵浦光后會自發躍遷, 表現為單頻或者窄頻的熒光發射. 基于此, 人們通過改變不同的晶體和摻雜激活離子, 發明了不同波段的激光晶體, 并在自發輻射的熒光區域中發明了一系列波長的激光器. 然而, 這些激光波長非常有限. 為了拓展激光波長, 目前主要借助非線性光學技術. 成熟的 1?μm 近紅外激光通過多級倍頻或光參量振蕩技術, 可將波長拓展至可見光、紫外和中遠紅外波段. 我國老一輩科學家在該領域做出了杰出的貢獻, 發展了陰離子基團理論 [3] 和多重準相位匹配理論 [4] , 發明了以偏硼酸鋇(BBO)、三硼酸鋰(LBO)和氟硼鈹酸鉀(KBBF)為代表的“中國牌”晶體 [ 5 ~ 7 ] 和以介電體超晶格 [8] 為代表的晶體物理研究平臺, 奠定了我國在光電功能晶體, 特別是非線性光學晶體領域的領先地位. 然而, 根據布隆伯根(Bloembergen)的相位匹配理論 [9] , 高效非線性頻率轉換需要滿足動量匹配條件. 受限于晶體折射率色散, 動量匹配主要通過雙折射角度匹配和準位相匹配兩種方案實現. 這兩個條件限制了可實用的晶體材料種類和可實現的激光波長范圍. 因此, 如何發現新的原理和機制, 滿足激光晶體中電子躍遷的能級調控和動量守恒條件, 成為拓展激光波長的關鍵.

為此, 山東大學和南京大學組成的聯合研究團隊, 首次將晶格振動的能量量子(聲子)作為一個新的自由度, 引入到激光產生和波長轉換過程中. 從能量守恒條件出發, 提出了多聲子耦合激光物理機制 [10] , 利用電子和聲子之間的能量交換, 改變發光波長, 在晶體無熒光區實現可調諧激光, 突破了激光波長受限于熒光譜的傳統觀念和技術桎梏. 從動量守恒條件入手, 提出了聲子外差動量匹配機制, 發現了電子、聲子和光子三者耦合的準粒子 [11] , 實現了動態、可調、自適應的聲子外差倍頻激光, 突破了波長轉換受限于晶體靜態結構的傳統觀念. 這兩項研究是晶體物理和激光技術領域的重大創新.

電子、聲子和光子是晶體材料三種基本的能量載體. 我們首先從能級調控的角度, 研究了激光輻射過程中的電子-聲子耦合物理機制. 如 圖1(a) 所示, 在位形坐標模型中, 當聲子與電子能級發生相互作用時, 即可以在電子躍遷過程中出現電子與聲子的能量傳遞, 這一物理過程稱為電子-聲子耦合效應. 20世紀50年代, 黃昆先生建立了晶格弛豫和多聲子躍遷理論 [12] , 奠定了聲子耦合展寬熒光發光范圍的理論基礎, 并催生了鈦寶石和金綠寶石等寬調諧激光晶體的發明. 晶格弛豫理論指出, 熒光區域的寬度取決于電子-聲子耦合作用強度, 且該相互作用強度對多聲子過程會迅速衰減. 對于稀土激光晶體材料, 由于其黃昆-里斯因子 S 較小, 耦合強度弱, 通常僅有單聲子或兩聲子過程對熒光光譜有貢獻, 導致稀土激光晶體發光范圍受限, 激光晶體的激光波長一直局限于晶體熒光光譜之內. 我們發現, 處于激發態的電子可以通過吸收聲子的能量繼續向上躍遷, 占據不同的聲子耦合能級, 然后垂直躍遷至基態, 發射出光子. 隨著耦合聲子數的增加, 發射光子能量逐漸減小, 發光強度呈指數級下降. 但通過設計激光諧振腔, 可以激發多聲子耦合效應, 提高多聲子與電子相互作用強度, 拓展激光增益的邊界, 突破自發輻射熒光光譜的限制, 實現多聲子耦合激光(multi-phonon coupled laser) [10] . 我們優選出強耦合的Yb:YCa4O(BO3)3晶體, 設計了多級序構的激光諧振腔, 逐級放大多聲子耦合發射, 成功實現了波長范圍1110~ 1465?nm 的寬調諧激光, 對應聲子數 n =3~7的多聲子耦合過程( 圖1(b) ). 最長的激光波長達到 1518?nm, 對應聲子數 n =8的耦合, 這是目前報道的波長范圍最寬的稀土晶體激光器件. 該方案突破了多聲子耦合效應弱的限制, 在晶體熒光譜外實現了可預測、可設計的新波長激光, 為研制超寬帶激光器件奠定了理論和技術基礎.

圖 1 聲子耦合激光晶體的能量調控 [10] 與動量匹配 [11] 物理機制. (a) 多聲子耦合激光的位形坐標模型; (b) Yb:YCa4O(BO3)3晶體實現突破熒光光譜的超寬帶激光輻射, 耦合聲子數為 n = 3~7; (c) 聲子耦合激光晶體的聲子外差動量匹配機制; (d) 電-光-聲激元在激光和非線性過程的聲子外差動量匹配機制(激光波長 570?nm, 調制周期 13.31?μm); (e) Yb:YCa4O(BO3)3晶體實現超寬帶的聲子外差倍頻激光, 波長范圍500~ 651?nm

動量守恒是決定激光非線性轉換效率的重要條件. 已有的理論認為, 電子、聲子和光子三者之間的動量尺度相差數個量級, 三者耦合強度極低、耦合時間極短, 導致長期未能實現三者共同耦合的相干激發態, 也未能發現三者強耦合導致的激光新效應和新功能. 針對這一問題, 我們構建了一個“電子-聲子-光子”互耦合系統, 將激光和非線性過程集成到一塊晶體中, 同時實現泵浦光激發電子和聲子, 并在諧振腔放大作用下顯著增強了電子-聲子、光子-光子耦合強度. 特別重要的是, 利用聲子外差使晶體由晶格振動聲子轉變為依賴于激光波長色散的微米級周期調制, 從而改變了聲子和光子之間的動量傳遞過程, 為激光非線性晶體的功能調控提供了新的原理. 在該思路指引下, 我們構建了電子、聲子和光子多重耦合物理模型( 圖1(c) ), 通過精準制備光子晶體諧振腔, 同時實現了三者之間的能量匹配和動量匹配, 成功觀察到激光過程中電子(electron)、聲子(phonon)和光子(photon)三者耦合形成的激發態準粒子, 并命名為“電光聲激元(EPPTON)” [11] . 利用前向和后向傳播聲子的外差效應, 在激光晶體中產生超晶格周期調制, 實現了基頻與倍頻光子動量失配的動態補償( 圖1(d) ). 我們發現在同一塊晶體中, 耦合聲子數2 n =6、2 n =8和2 n =10分別對應13.31、16.26和 19.06?μm 的晶格調制周期, 證明這種聲子外差相位匹配機制(phonon-heterodyne-matching, PHM)是動態可調的, 具有自適應調節能力, 打破了雙折射相位匹配和準相位匹配對晶體角度的苛刻要求. 基于聲子外差機制, 我們選擇兼具激光和倍頻功能集成的Yb:YCa4O(BO3)3晶體, 成功實現了500~ 651?nm 的聲子外差激光, 波長范圍較傳統技術拓寬100倍以上, 首次實現青、綠、黃、橙、紅光譜全覆蓋( 圖1(e) ), 證明了聲子外差對動量失配的補償作用. 更重要的是, 在聲子外差激光晶體中, 沿主平面方向的激光倍頻效率達到2.47%, 相比傳統非相位匹配晶體提高3個數量級, 證明PHM相位匹配是一種新型高效的相位匹配技術, 具有重要的實用價值.

我們提出的聲子耦合激光物理機制是普遍適用的. 最近, 國內外相關研究組 [ 13 , 14 ] 陸續在Nd3+、Yb3+和Tm3+摻雜激光晶體中實現了聲子耦合激光波長拓展, 將該機制適用范圍從近紅外推廣至中紅外波段, 并發現了聲子泵浦的反常溫度效應 [13] . 聲子耦合機制對超快激光技術同樣意義重大. 基于聲子耦合拓展增益帶寬, 我們成功實現了 26?fs 的 2?μm 中紅外固體激光脈沖 [15] , 對應3.5個光學周期, 是目前 2?μm 波段中紅外激光的最短脈沖.

綜上所述, 聲子耦合激光輻射是激光原理的全新機制, 這種機制帶來的波長拓展是普適的, 為晶體材料在寬帶高效激光方面的應用開辟了新的道路. 我們還發現了聲子耦合對激光非線性晶體的調制作用, 形成了周期性超晶格, 從而為發展高效頻率轉換的新波長激光器件提供了新原理. 在聲子耦合基礎上研究激光物理, 發展新波長激光器, 為激光這一重大領域的研究提供了全新的自由度, 必將引發晶體顛覆性性能和激光變革性技術的突破, 也將更廣泛地促進激光在未來光電集成器件中的應用.

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